Dom Jorge Marcos foi um dos sete bispos brasileiros que assinaram o documento de 40 padres, em Roma, poucos dias antes do encerramento do Concílio Vaticano II, em 1965, conhecido como Pacto das Catacumbas, um manifesto que proclama a opção preferencial pelos pobres, origem da Teologia da Libertação.
Seu episcopado durou 21 anos, nos quais erigiu 58 paróquias, até a renúncia por motivo de saúde, em 1975.